Groupe de travail 1

De la phase gazeuse aux aérosols: les composés organiques volatils (COV) comme précurseurs des particules

Laboratoires leaders : PC2A, PhLAM
Participants : SAGE, LPCA
Contacts
 
 
 
 
 

 

Objectifs

Améliorer la connaissance de l’impact des COV biogéniques et de leurs produits de dégradation sur le climat par des études théoriques, cinétiques, des expériences de laboratoire et de terrain.

 
Illustrations : Great Smoky Mountains National Park, formation d'aerosols à partir de COVs biogéniques

 


Matériel et méthodes

Techniques de laboratoire:

  • Technique cw-CRDS coupled to laser photolysis (worldwide unique).
  • High resolution spectrometers (2 GHz – 1.5 THz) of very high sensitivity.
  • Simulation chamber equipped with innovative optical detection methods (IBB-CEAS).
  • Atmospheric simulation chamber coupled with cw-CRDS.

Dispositif expérimental innovant au synchrotron SOLEIL :

  • coupling of a molecular beam to synchrotron radiation (Jet-AILES apparatus)
  • Multi-pass IRTF cell coupled with synchrotron radiation.
  • Coupling of an atmospheric simulation chamber to a mass spectrometer using synchrotron radiation for photo-ionisation (PIMS).
  • Coupling of a fast flow reactor to PIMS.

Campagne de mesures :

  • Participation to the ChArMeX (Chemistry-Aerosol Mediterranean Experiment) campaign in Corsica (February 2012 - August 2013)

Comparaisons expérimentales et de contrôles :

  • Intercomparison at the French CESAM chamber of different instruments developed to quantify HONO (NitroMAC/LISA, IBBCEAS/LPCA and QCL absorption/PC2A).
  • Intercomparison of two new instruments to measure OH reactivity (FAGE and laser photolysis and Comparative Rate Method)

Etudes en cours et résultats

  • Cinétique des réactions d'oxydation de COV biogéniques (limonène, aromatiques oxygénés…), en phase homogène et en phase hétérogène : étude de la formation d’aérosols organiques secondaires (AOS). Techniques de caractérisation d’AOS
  • Dégradation de l’isoprène : étude en chambre de simulation, couplée au synchrotron SOLEIL
  • Spectroscopie IR (banque de données) en phase gaz de COV biogéniques appliquée aux (mono)terpènes, à leurs produits d’oxydation et de décomposition (feux de biomasses). 
  • Mesure du spectre d’absorption du radical CH3O2 dans le proche infrafouge par photolyse laser/cw-CRDS en vue de sa quantification. Application à des mesures de constantes de vitesse impliquant ce radical et d’autres radicaux peroxyles
  • Recherche du spectre rotationnel de molécules halogénées (telles que CH2IBr et INO), précurseurs supposés d’aérosols troposphériques
  • Métrologie spectroscopique de trace de gaz d'isoprène. Développement d’un instrument laser à l’étude pour effectuer des mesures sur le terrain de l’isoprène à l’état de trace
  • Campagne CHARMEX (été 2013) : mesure des COV Oxygénés et étude de la réactivité du carbone organique gazeux en zone méditerranée (quantification des précurseurs biogéniques et anthropiques et des COV secondaires)

 

Illustration : Correlation plot of the OH reactivity measurements from the CRM (SAGE) and pump-probe instruments (PC2A) as a function of NO mixing ratios (top) and as a function of the ratio of VOC reactivity to NOx reactivity (bottom).

 

 


Sélection de publications

  • Torsion-rotation-vibration effects in the ground and first excited states of methacrolein, a major atmospheric oxidation product of isoprene, Zakharenko O. ; Motiyenko R. A. ; Aviles Moreno J.-R. ; Jabri A. ; Kleiner I. ; Huet T. R., J. Chem. Phys. 2016, 44, 024303. http://dx.doi.org/10.1063/1.4939636
  • Absorption cross section of OH radicals around 7028 cm‐1 and rate constant of the reaction between OH and HO2 radicals, E. Assaf, C. Fittschen, The Journal of Physical Chemistry A, 120 (36), 7051 (2016)
  • Intercomparison of the Comparative Reactivity Method (CRM) and Pump-Probe technique for measuring total OH reactivity in an urban environment, R. F. Hansen, M. Blocquet, C. Schoemaecker, T. Léonardis, N. Locoge, C. Fittschen, B. Hanoune, P. S. Stevens, V. Sinha, S. Dusanter, Atmospheric Measurement Technique, 8 (10), 4243 (2015)
  • Infrared spectroscopy of methoxyphenols involved as atmospheric secondary organic aerosol precursors: gas-phase vibrational cross-sections, A. Cuisset, C. Coeur, G. Mouret, W. Ahmad, A. Tomas, O. Pirali, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 179, 51-58, 2016
  • Low pressure photolysis of 2,3-pentanedione in air: quantum yields and reaction mechanism, H. Bouzidi, M. Djehiche, T. Gierczak, P. Morajkar, C. Fittschen, P. Coddeville, A. Tomas, Journal of Physical Chemistry A, 119 (51), 12781–12789, 2015