Sophie Kervazo
Docteure en physique
Thèse soutenue le 26 octobre 2018
Laboratoire de Physique des lasers, Atomes et Molécules (PhLAM)

Titre et résumé de thèse
Publications scientifiques
Présentations orales et posters

Perspectives

 


Titre et résumé de thèse

Computational Actinide Chemistry : Structure, Bonding and Thermodynamics

La question générale traitée dans cette thèse est de déterminer si, à l’heure actuelle, nous disposons d’outils théoriques efficaces pour décrire la structure, la liaison et les propriétés thermodynamiques de système comprenant un actinide. Cette large question va être abordée à l’aide de trois études différentes. Les deux premières sont directement liées à l’industrie plastique et à la sureté nucléaire. La dernière, plus fondamentale concerne une analyse comparative d’une approche théorique nouvellement développée sur des systèmes comprenant des éléments f.

Tout d’abord, les cations alkyles contenant un actinide (Th, U) ou un métal de transition (Zr) coordonné à un arène se sont révélés efficaces pour la catalyse de la synthèse du polyéthylène. Étonnamment, les activités catalytiques des cations alkyles dépendent du solvant. Pour comprendre cela et confirmer la tendance qu’ont ces complexes à se lier à l’arène, une étude en DFT dans un contexte relativiste combinée à une caractérisation de liaison avec la méthode ETS-NOCV fut faite. La deuxième étude vise à étoffer les bases de données thermodynamiques qui servent à explorer numériquement les scénarios d’accidents. Notre étude in silico porte sur la détermination des enthalpies de formation des deux espèces pour lesquelles des incertitudes expérimentales subsistent (PuO3 ou PuO2(OH)2 ...), en utilisant une méthode quantique multiconfigurationnelle et relativiste. La dernière partie de la théorie se concentre sur l’estimation de la précision de la fonctionnelle B2-PLYP pour les éléments f, qui s'avère assez précise en comparaison aux données expérimentales et à la méthode de référence CCSD(T).

Directeurs de thèse :
Valérie Vallet (Université de Lille), Paul Ayers (McMaster University)

Co- encadrants de thèse :
Florent Réal (Université de Lille), André Severo Pereira Gomes (Université de Lille)

Rapporteurs :
Nathalie Guihery (Université de Toulouse), Emmanuel Fromager (Université de Strabourg)

Examinateurs (rices) :
Laurent Maron (Université de Toulouse), Dominique Guillaumont (CEA Marcoule)

Laboratoires: PhLAM et Mc Master. Cotutelle France-Canada

Financement: Labex CaPPA

 

Publications scientifiques

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Présentations orales et poster

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Sophie Kervazo a participé à l’édition 2018 du concours Ma Thèse en 180 secondes. Elle a remporté la finale régionale le 29 mars 2018. Retrouvez son retour d’expérience

Perspectives

Depuis le 1er Septembre 2018, Sophie Kervazo est en poster ATER à l'Université de Lille