Dorel OBADA
Docteur en Sciences de la Matière, du Rayonnement et de l'Environnement
Thèse soutenue le 04 décembre 2017
PhysicoChimie des Processus de Combustion et de l'Atmosphère (PC2A)

 


Titre et résumé de thèse

Evaluation de rejets moyen-terme en situation accidentelle grave d’un Réacteur à Eau Pressurisée : étude expérimentale de la re-vaporisation de dépôts de produits de fission (Cs, I)

En cas d’accident grave sur un Réacteur à Eau Pressurisée, l’évaluation de la quantité d’iode susceptible d’être rejetée dans l’environnement revêt une grande importance du fait de la radiotoxicité et de la volatilité de cet élément. Ainsi, une connaissance de tous les phénomènes physico-chimiques se produisant est nécessaire. Ce travail s’est focalisé sur la re-vaporisation, jusqu’à 750°C, de dépôts des PFs contenant de l’iode, particulièrement le CsI et l’AgI, depuis la surface du circuit primaire composée d’acier 304L, 316L et Inconel 600 partiellement oxydés. Les résultats ont montré une influence significative de la composition de l’atmosphère sur les quantités et les formes chimiques de césium et d’iode re-vaporisés. Ainsi, sous vapeur d’eau l’iode et le césium se re-vaporisent intégralement depuis la surface métallique, sous forme de CsI. En présence d’air, l’iode est relâché intégralement, sous forme d’I2(g) majoritairement, tandis que le césium est partiellement retenu à la surface sous forme de chromate de césium, résultant de l’interaction entre le césium et l’oxyde de chrome (III) de la couche d’oxyde. L’utilisation de la technique de spectroscopie optique en ligne IBB-CEAS a permis d’établir la cinétique de relâchement d’I2(g), celle-ci présentant deux pics de relâchement, indiquant l’existence de plusieurs mécanismes conduisant à la formation de cette espèce. Un résultat similaire a été observé pour la re-vaporisation d’AgI en présence d’air. Finalement, des calculs à l’équilibre thermodynamique ont été entrepris afin d’identifier les voies réactionnelles principales pouvant conduire à la formation d’I2(g) lors de la re- vaporisation de CsI en présence d’air.

 

                                  

     Figure 1                                                                                              Figure 2
     Réacteur à Eau Pressurisée en situation accidentelle grave                     Phénomènes physiques et chimiques se produisant dans le circuit primaire

 

 

Figure 3
Schéma du dispositif d'analyse thermogravimétrique

Directeur(s) de thèse :
Laurent GASNOT, Pr. Université Lille 1

Encadrants :
Anne-Cécile GREGOIRE, Ingénieur-Chercheur IRSN ; Anne-Sophie MAMEDE, MdC ENSC Lille

Rapporteurs :
Gérard COTE, Pr. Chimie ParisTech ; Anouk Galtayries, MdC HDR Chimie ParisTech

Examinateurs :
Jean-Francois PAUL, Pr. Université Lille 1 ; Sophie SOBANSKA, CR CNRS ISM Bordeaux ; Mathieu JAMET, Ingénieur EDF

Laboratoire: PC2A

Financement: ANR MIRE