Waed AHMAD
Docteur en Sciences de la Matière, du Rayonnement et de l'Environnement
Thèse soutenue le 20 mars 2017
Département Sciences de l’Atmosphère et Génie de l’Environnement (SAGE), IMT Lille Douai
et Laboratoire Physico-Chimie de l’Atmosphère (LPCA), Université du Littoral Côte d’Opale

 


Titre et résumé de thèse

Formation d'aérosols organiques secondaires dans l'oxydation du limonène et des méthoxyphénols. Etude de l'influence des conditions environnementales

Les modèles de chimie atmosphérique divergent fréquemment des mesures de concentrations en aérosols organiques secondaires (AOS) d'un facteur allant de 8 jusqu'à 100 parfois, et ce, dans différents environnements. Les processus de formation des AOS, encore insuffisamment compris et mal pris en compte dans les modèles ainsi que l'influence des paramètres environnementaux sur ces processus pourraient expliquer l'écart entre les concentrations d'AOS mesurées et modélisées. Dans ce contexte, ce travail se focalise en premier lieu sur la formation d'AOS dans l'ozonolyse du limonène à partir d'expériences réalisées en réacteur à écoulement (SAGE) et en chambre de simulation (LPCA). La phase particulaire a été caractérisée en termes de rendement, granulométrie, masse et seuil de nucléation des aérosols. L'influence de la présence de différents composés : butanol, toluène, acétone, acide acétique et méthylamine sur ces paramètres a été décrite et reportée ; ainsi, le rôle des intermédiaires de Criegee et des radicaux OH dans le processus de formation des AOS a été investigué. La seconde partie a consisté à étudier les AOS générés au cours de l'oxydation par les radicaux OH du 2-méthoxyphénol (guaiacol) et du 2,6-diméthoxyphénol (syringol). Les spectres IR de ces deux méthoxyphénols, des AOS issus de leur oxydation et des composés nitrés dérivés du guaiacol et du syringol ont été étudiés, expérimentalement par la spectroscopie IRTF-RTA et/ou théoriquement par des calculs DFT anharmoniques. Enfin, le caractère hygroscopique de ces aérosols a été reporté pour la première fois dans une cellule d'hydratation.

Rapporteurs :
Eric VILLENAVE, Professeur, EPOC
Véronique DAELE, Chargée de Recherche HDR, ICARE

Examinatrice :
Amalia MUNOZ, Chercheur senior, EUPHORE

Co-encadrante :
Cécile COEUR, Maître de conférence, LPCA

Co-directeur de thèse :
Arnaud CUISSET, Maître de conférence HDR, LPCA

Directeur de thèse :
Alexandre TOMAS, Professeur, SAGE

Financement: 50% Labex CaPPA/ULCO – 50% Mines Douai

Laboratoires: LPCA/ULCO et SAGE Mines Douai