Modélisation du comportement du ruthénium lors de son transport dans le circuit primaire

Quantum modeling of Ru chemistry in nuclear power plant safety

Doctorant: Faoulat MIRADJI (début de thèse octobre 2013)

Le ruthénium, produit issu de fission du combustible nucléaire, est un élément susceptible d’être relâché en grande quantité en cas de situation accidentelle dans une installation nucléaire conduisant à une élévation importante de la température et une dégradation du combustible. Selon le caractère oxydant de l’atmosphère en contact avec le combustible, une part importante du ruthénium contenue dans le cœur combustible va être relâchée. Plusieurs situations accidentelles typiques comme les accidents en réacteur impliquant une entrée d’air dans le circuit primaire, les accidents de manutention de combustible ou les accidents de dénoyage des piscines d’entreposage du combustible usagé peuvent conduire à ces conditions favorables à un relâchement significatif de ruthénium. Il est ainsi fondamental d’être capable de prédire dans ce type de situation le comportement du ruthénium depuis le combustible jusqu’à l’environnement car outre son caractère chimio toxique le ruthénium va contribuer, à travers ses isotopes 103Ru et 106Ru, à une part importante de la dose efficace à court et moyen termes. Cette prédiction représente un objectif difficile car la chimie du ruthénium est complexe notamment lors de son transport dans le circuit primaire comme l’ont montré récemment les essais expérimentaux réalisés dans le cadre du réseau d’excellence européen SARNET (Severe Accident Research NETwork). Ces essais ont montré que le tétroxide de ruthénium persiste à l’état gazeux dans les températures basses du circuit primaire (150°C). L’IRSN s’est investi sur la détermination du comportement du ruthénium dans l’enceinte de confinement à travers la thèse de C. Mun (thèse U. Paris XI 2007). Depuis l’IRSN a réalisé un état de l’art et une étude d’opportunité de la R&D qu’il conviendrait de mener pour atteindre des évaluations prédictives des éventuels rejets en ruthénium (NT IRSN SEMIC-2010-091, 2010). Cette étude a permis de conclure qu’au-delà des actions actuellement en cours sur les mécanismes de relâchement en conditions mixtes oxygène et vapeur d’eau, les efforts devaient être portés sur le comportement du ruthénium lors de son transport dans le circuit primaire. En effet ce comportement porte la part essentielle des incertitudes sur le terme source en ruthénium et les essais disponibles ne permettent pas de développer une modélisation fiable, applicable aux situations accidentelles réelles. L’IRSN a donc proposé une stratégie intégrant une partie expérimentale, les essais START du programme OCDE-STEM qui ont démarré à l’IRSN, et une partie d’interprétation et de modélisation théorique à laquelle cette thèse contribuera. L’objectif final est d’obtenir une modélisation validée qui soit intégrée dans le code de simulation des accidents graves de l’IRSN ASTEC.

Le travail de thèse concerne donc le développement d’un modèle de transport de chimie du ruthénium dans les conditions du circuit primaire d’un réacteur en conditions oxydantes et dans la gamme de température 2000-150°C. La partie prépondérante de la thèse est consacrée à l’obtention des propriétés thermocinétiques complexes à déterminer expérimentalement. Le travail de thèse se décompose en plusieurs étapes principales :

  1. Détermination par chimie computationnelle des propriétés thermochimiques des oxydes et hydroxydes de ruthénium gazeux sachant que les données disponibles dans la littérature sont rares et sujettes à caution
  2. Détermination des constantes de vitesse relatives aux réactions des principaux oxydes de ruthénium RuOX (x = 2, 3, 4)
  3. Intégration de ce schéma réactionnel dans ASTEC/SOPHAEROS
  4. Dans une démarche mixte expérimentale et théorique, interprétation et simulation des essais expérimentaux START réalisés dans le cadre du programme OCDE/STEM
  5. Etude des interactions entre le RuO2 et un substrat représentatif de celui du circuit primaire

Mots-clés: chimie quantique - sûreté nucléaire - produits de fission – paramètres thermocinétiques

Autre programme de recherche en lien avec le sujet: C3R 

Financement: IRSN

Responsables: Florent Louis (PC2A); Valérie Vallet (PhLAM); Laurent Cantrel (IRSN)

Laboratoires: PC2A, PhLAM