Césaire FOTSING KWETCHE
Docteur en Physique, discipline Milieux dilués et optique
Thèse soutenue le 6 décembre 2018
Laboratoire de Physique des lasers, Atomes et Molécules (PhLAM)
Titre et résumé de thèse
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Perspectives
Titre et résumé de thèse
Modélisation à l’échelle moléculaire de la réactivité des aérosols atmosphériques
Cette thèse constitue une contribution à la modélisation à l’échelle moléculaire de la réactivité des aérosols atmosphériques. L’objectif est de mettre au point une méthodologie hybride classique/quantique permettant de traiter la réactivité hétérogène à la surface des aérosols atmosphériques attaqués par diverses espèces réactives de nature radicalaire (Cl, OH ou peroxyles RO2) ou saturée (dioxygène, ozone). Tout d’abord, l’approche quantique de la réactivité entre le chlore et les molécules d’acide carboxyliques (acide valérique) ou acides gras (acide palmitique) a été validée en phase gaz. Les résultats ont permis, d’une part, de mettre en évidence la spontanéité de l’abstraction des atomes d’hydrogène de l’acide par le chlore et d’autre part l’augmentation de la constante de vitesse de réaction lorsque la chaîne de la molécule d’acide s’allonge. Dans la deuxième partie dédiée à la simulation d’un aérosol modèle, nous avons, à partir de la dynamique moléculaire classique, construit un agrégat d’acide palmitique et analysé ses propriétés structurales et énergétiques. Ensuite, en ajoutant des molécules d’eau, on constate que celles-ci forment des îlots à la surface de l’agrégat. Enfin, nous avons étudié la réactivité hétérogène à la surface de l’aérosol en découpant le système en deux régions traitées de manière différenciée (approche dite « QM/MM », « Quantum Mechanics/Molecular Mechanics »). Nous avons identifié un échantillon d’atomes hydrogène à la surface de l’agrégat pouvant être capté par le Chlore et calculé pour chacun d’eux la constante de réaction. Nous avons finalement pu déterminer pour la première fois une valeur théorique du coefficient de capture (« uptake ») réactif, qui peut être comparée aux résultats expérimentaux.
Directeur de thèse :
Denis Duflot (Université de Lille)
Co-directrice de thèse :
Céline Toubin (Université de Lille)
Examinateurs -rices :
Denis Petitprez (Université de Lille)
Aude Simon (Université Paul Sabatier)
Rapporteurs :
Manuel Ruiz-Lopez (Université de Lorraine)
Sylvain Picaud (Université de Franche-Comté)
Laboratoire : PhLAM
Financement : Région / Labex CaPPA
